住宅購入時の頭金の返金について

援助を受ける際に贈与。非課税贈与等の適用を受けているかは別にせよ。

今回、返金する際も贈与、となりますね。
税制上、将来の事象に紐づけて課税すると税制が不安定になりますので、単年度で切って、確定させる、というものになりますので。

基礎控除110万をこえるものが贈与対象となりますね。

一度に返金せず、何かの折に負担するといったことをされてはいかがでしょうか？

当初の資金援助は、贈与か、借入か、のいずれでしょうか。
贈与の合意(あげる、もらう)があれば、今回の返金も贈与となります。
借入であったとすれば、返金しても贈与税はかかりません。

ご質問文の「祖父母から資金援助があったのですが・・」という点ですが、このときは幾らの資金を援助されて、税務申告（贈与税の申告等）はなさっていたのでしょうか。
文面からはご自宅の購入時に購入資金の一部を援助（＝贈与）して頂いたと読み取れますが、もしそうであった場合には、今回の売却代金から返金される金額は御祖父母様への贈与に該当しますので、110万円を超える金額は贈与税がかかることになります。

ご質問文の「夫の転勤に伴い自宅を売却することとなり・・」というところからも、今回の資金の授受は期限が定められた借金の返済ではなく、たまたま売却して利益がでるので、以前援助されたときの御礼として現金を渡したいとも読み取れますがいかがでしょうか。それが事実であればやはり贈与に該当するものと考えます。

なお、贈与となる場合であっても、お祖父様・お祖母様にそれぞれ110万円以内の金額で、複数年に分けて贈与することが可能であれば、時間はかかりますが贈与税を回避することができますのでご検討ください。その場合には面倒でも贈与の都度、贈与契約書を作成するようにしてください。